铈锆固溶体Ce0.25Zr0.75O2光热协同催化CO2与甲醇合成DMC
Chemical Industry and Engineering Progress（2023）
Abstract
采用溶胶-凝胶法合成不同铈含量的ZrO2催化剂,用于光热协同催化CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC).实验发现,光热催化的DMC产率明显高于热催化,且Ce0.25Zr0.75O2具有最高DMC产率3.084mmol/g,是纯ZrO2的1.9倍.XRD和TEM分析表明:Ce原子掺入ZrO2晶格形成铈锆固溶体同时增加其表面氧空位浓度,提高吸附CO2能力;固溶体的纳米尺寸减小、比表面积增大和介孔结构丰富,有利于CO2扩散.能带结构和光吸收光谱表明:铈锆固溶体光响应范围拓宽且有效利用率提高;氧空位辅助窄带隙特征可促使光生载流子有效分离,允许更多光生电子和空穴参与CO2及甲醇的活化,加之固溶体表面酸碱位点的协同作用,最终实现高效率高选择性合成DMC.最后,提出了铈锆固溶体光热催化CO2与甲醇合成DMC的反应机理,为光协同热催化合成DMC的研究提供良好的理论基础和实验数据.
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carbon dioxide(CO2),dimethyl crbonate(DMC),photothermal co-catalysis,ceria-zirconia solid solution,oxygen vacancies
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