离子液体界面极化及其调控氢键性质的分子机理

离子液体在电极界面处的结构及行为对其在超级电容器、固载催化剂等实际化工应用中有重要的影响.采用第一性原理计算结合理论分析研究了7种咪唑类离子液体在常见二维固体石墨烯、氮化硼、二硫化钼表面极化的分子机理及其对离子液体氢键的微观作用机制.结果表明,当离子液体在这三种二维表面吸附时会发生电荷转移和轨道相互作用,导致了显著的表面极化作用,且吸附能和电荷转移数值越大,表面极化作用越强.进一步分析了二维表面离子液体氢键的键长、键角、键序和键能,发现表面极化作用会显著削弱离子液体氢键.对于不同离子液体红外光谱的计算结果也验证了氢键被削弱的趋势.最后,通过SPSS软件对表面极化作用和离子液体氢键强度间的关系进行了定量解析,发现表面极化作用与氢键强度呈负相关关系.本文关于离子液体氢键的定量分析不仅有助于理解离子液体-固体表面作用的分子机理,而且可为离子液体在实际化工过程的应用提供理论支撑.