压力下PdH2结构稳定性和力学性能的第一性原理研究

铂族金属的氢化物由于许多有利的性质而极具吸引力.特别是,钯-氢体系因储氢能力、动力学、循环行为、催化和超导等特性得到了广泛关注.不同于其他铂族金属的氢化物,二氢化钯的稳定结构至今为止鲜有报道.本工作基于密度泛函理论的从头计算,研究了压力下二氢化钯潜在结构的稳定性和力学性能.结果表明:Fm-3m相在环境压力下是热力学最稳定相,且满足动力学稳定性和弹性稳定性判据.随着结构的压缩,压力为25.5 GPa时,Fm-3m相转变为力学非稳定结构.P63mc相为压力下的动力学和力学稳定相,压力大于10 GPa下的 P63mc相表现出动力学稳定性,压力为5.5-23.8GPa时,P63mc相满足弹性稳定性判据.当压力大于75 GPa时,P63mC相为热力学最稳定相.生成焓计算表明,形成的PdH2会向分解为Pd和H2的方向反应.因此,高氢浓度的P63mc相PdH2为压力下的亚稳结构.这项工作为高氢浓度的PdH2合成提供理论参考.