Br-对UV/PDS去除对乙酰氨基酚过程的影响及其转化规律

以对乙酰氨基酚(Acetaminophen,AAP)为目标污染物,结合降解动力学、密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)计算及毒性模拟,从有机和无机两个方面研究了 UV/PDS氧化AAP过程中Br的转化规律.结果表明,低浓度的Br-(≤0.1mmol·L-1)使AAP的降解速率从0.0895 min-1降至0.0645 min-1,而高浓度的Br-(0.5～2mmol·L-1)使其增至0.1052～0.1583 min-1;与溴相关的物种对AAP降解的贡献率达到46.80％.低PDS浓度、低pH值、低AAP浓度和高Br-浓度会促进Br-向HOBr转化.AAP浓度对HOBr转化为溴酸盐(BrO3-)和总有机溴(Total Organic Bromine,TOBr)的影响显著.TOBr的形成是HOBr、活性溴物种(RBS,如Br2*-)和自由基(如SO4*-和OH*)联合作用于AAP及其中间产物的结果.此外,通过DFT计算和HPLC/MS分析,提出了 Br-转化机制和AAP降解途径.毒性模拟表明,形成的大部分溴代有机物的毒性高于AAP的毒性.