钠纳米球量子流体动力学仿真方法的能量泛函研究

金属微纳结构的表面等离激元能将电磁场局域在纳米尺度,在增强光与物质相互作用以及设计亚波长集成光学器件等方面具有重要的作用.随着金属纳米结构尺寸的减小,非局域和电子溢出等量子效应凸显,经典局域响应模型逐渐失效,而全量子的含时密度泛函(time-dependent density functional,TDDFT)方法只能处理超小体系,自洽量子流体动力学理论(self consistent quantum hydrodynamics theory,SCQHT)是计算介观尺度金属纳米结构表面等离激元共振的有效手段.SCQHT中,能量泛函至关重要,也是其区别TDDFT方法的重要方面.然而,von Weizs?cker(vW)动能泛函的比重悬而未决,此外,局域和非局域交换关联泛函均被广泛采用,但其对表面等离激元偶极共振有何影响尚不明确.该文以钠纳米球为研究对象,以TDDFT偶极共振频率为参照,证明了局域和非局域交换关联泛函对偶极共振频率影响不大,最大仅有0.1 eV.在局域和非局域交换关联泛函下,vW动能泛函的比重分别为0.25和0.22.对不同尺寸纳米球的偶极共振能量,两种SCQHT的平均误差分别为10.2 meV和7.7 meV.这些结果为高效准确仿真表面等离激元提供了重要的理论方法.