同步辐射研究高温氧化对金属-载体相互作用的影响

金属-载体相互作用(Metal-Support Interaction,MSI)通过改变金属颗粒的形貌、组分和电子密度,从而改变催化剂的活性、稳定性和选择性.负载型单原子和团簇催化剂在不同温度与气氛下处理,金属和载体的相互作用会随之发生变化.本文研究单原子和纳米颗粒共存的Pt/TiO2和Pt/SiO2催化剂在空气中升温煅烧时对金属-载体相互作用的影响.利用高分辨透射电子显微镜(High-Resolution Transmission Electron Microscopy,HRTEM)、球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜(High Angle Annular Dark Field-Scanning Transmission Electron Microscope,HAADF-STEM)和同步辐射X射线吸收精细结构谱(X-ray Absorption Fine Structure,XAFS)、漫反射傅里叶变换红外光谱(Diffuse Reflaxions Infrared Fourier Transformations Spectroscopy,DRIFT)等技术,探究两种催化剂的不同结构演变行为.结果表明:经过700℃高温煅烧后,Pt/TiO2中的Pt物种全部表现为单原子,而在Pt/SiO2中则团聚成更大的颗粒.金属氧化物的还原性决定了载体锚定Pt原子的能力:Pt单原子与TiO2可以通过共价金属-载体相互作用(Covalent Metal-Support Interaction,CMSI)固定因而利于Pt原子分散,而Pt与SiO2不能形成CMSI,故导致颗粒烧结.