基于SPAMS探究南京市秋季大气中含草酸重金属颗粒的混合状态

草酸是大气环境中重要的二羧酸,可以与多种非吸湿性的多价金属形成草酸-金属络合物,并对生物健康和大气环境产生重要的影响.众所周知,光化学反应可以促进草酸的形成.然而,考虑到草酸与重金属(Heavy Metals,HMs)潜在的络合反应,草酸与HMs颗粒的混合态目前尚不完全清楚.本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪对南京市大气中含有草酸的HMs(Fe、Cu、Pb、Zn)的粒径和化学组成进行了分析.结果表明,与采样期间获得的整体颗粒相比(17.16％),HMs中草酸的数分数(Number fractions,Nfs)更高(29.88％).草酸在各类HMs中的Nfs值分别为20.84％(Fe)、45.59％(Cu)、37.16％(Pb)、36.51％(Zn).此外,草酸与Cu(r=0.53)、Pb(r=0.55)和Zn(r=0.79)之间存在良好的相关性,这可能归因于它们在环境中可以形成草酸-重金属配合物.值得注意的是,Fe与草酸在白天(r=0.29)和夜间(r=0.71)的相关性差异明显,这可能是因为Fe-草酸配合物在白天发生光解和Fe驱动的Fenton反应有关.此外,气溶胶酸度(Relative acidity,Ra)和相对湿度(Relative humidity,RH)对形成草酸-重金属配合物也有影响.Ra的增强可能抑制草酸-重金属配合物的形成.当RH＞70％时,RH增大可能促进草酸-重金属配合物的形成.本研究为评估草酸在HMs中的增强提供了一些参考依据,同时提高了我们对大气环境中存在的草酸汇的认识.