氢气在γ-U(100)/Mo表面吸附行为的第一性原理研究

铀及铀合金贮存环境中的水分子与铀反应会产生氢气(H2),进而对铀表面产生腐蚀作用.基于密度泛函理论,本文开展了H2在钼(Mo)涂层γ-U(100)表面(U(100)/Mo)吸附行为的第一性原理研究,建立了γ-U(100)及U(100)/Mo表面模型,计算了 H2在不同吸附位点下的结构参数、吸附能、Bader电荷、表面功函数、电子态密度.研究结果表明,H2在γ-U(100)和U(100)/Mo表面的吸附主要为物理吸附,在空位平行吸附构型下,H2完全解离成两个H原子,化学吸附于基底表面.Bader电荷分布结果表明,此时净电荷的变化量大于物理吸附时对应的净电荷变化量.H2在U(100)/Mo表面最稳定吸附构型下(HMo-Hor)的吸附能小于γ-U(100)表面最稳定吸附构型(HU-Hor)的吸附能,相比于H2在γ-U(100)表面的吸附,H2在U(100)/Mo表面的吸附更稳定.本文为铀合金及其Mo涂层表面氢化腐蚀研究提供了理论依据,为未来开展铀合金表面抗腐蚀研究提供理论基础和实验技术支持.