嵌入型Ni@S1催化剂的制备及其CH4-CO2重整反应性能

CH4-CO2重整反应能实现CH4和CO2两种气体的利用,对控制温室效应、保护环境具有重要意义.开发低成本、高活性和高稳定性的重整催化剂是研究焦点.分别采用浸渍法和研磨-晶化法制备了负载型Ni/Q10(孔径10 nm的无定形SiO2)和嵌入型Ni@S1(Silicalite-1)催化剂,并用于CH4-CO2重整反应.采用XRD、BET、IR、H2-TPR、NH3-TPD、XRF、XPS、SEM、TEM和TG技术手段对催化剂结构进行了表征.研究发现,研磨-晶化法能有效调控Ni@S1催化剂中活性金属Ni的粒度和分散度,增强活性金属相与载体的相互作用.嵌入型结构能减少催化剂积碳,在700℃反应6 h后,5％Ni@S1催化剂的积碳量仅为5％Ni/Q10催化剂的46.83％.采用微型固定床连续反应对催化剂进行了活性评价(CH4/CO2/Ar=44.0/47.2/8.8、进料流速Fin=40 mL/min、反应温度T=700℃),发现反应6 h后,CH4在5％Ni@S1和5％Ni/Q10催化剂的瞬时转化率分别为72.82％和67.24％,与初始转化率相比分别降低了1.05％和7.99％;CO2瞬时转化率分别为79.06％和76.69％,与初始转化率相比分别降低了1.16％和4.54％.嵌入型Ni@S1催化剂在CH4-CO2重整反应中的活性和稳定性优于负载型Ni/Q10催化剂.