用于氙氪吸附分离的金属-有机骨架材料耐辐照性能的初步研究

由于乏燃料后处理废气中放射性氙(Xenon,Xe)和氪(Krypton,Kr)的去除需求以及高纯度Xe气体的商业价值,Xe和Kr的吸附分离越来越受到重视.目前Xe/Kr的分离主要采用能源和资本密集型的低温精馏法.以金属-有机骨架材料为吸附剂的多孔材料已经展示出在相对较高温度下选择性吸附Xe和Kr的能力,有望替代低温精馏法实现低成本的Xe/Kr分离.实验研究了三种热稳定性良好的金属-有机骨架材料(Co/DOBDC、Ni/DOBDC、Co3(HCOO)6)对Xe和Kr的吸附分离性能.从材料在273 K温度下对Xe和Kr的吸附等温线、亨利常数、亨利选择性和理想吸附溶液理论(Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST)选择性等测试和计算结果来看,Co/DOBDC和Ni/DOBDC在常压下对Xe具有较大的吸附容量,适用于Xe吸附存储的应用场景;Co3(HCOO)6在低压吸附下具有大的Xe亨利常数、Xe/Kr亨利选择性和Xe/Kr IAST选择性,适用于Xe和Kr吸附分离的应用场景.通过对Co/DOBDC、Ni/DOBDC和Co3(HCOO)6的γ射线辐照稳定性进行了研究,比较材料辐照前后的孔性质(比表面积和孔容)可知,Co/DOBDC和Ni/DOBDC经不同剂量的γ射线辐照后其各自的孔性质均发生了明显的变化,而且Co/DOBDC的孔性质变化程度较Ni/DOBDC的大,而Co3(HCOO)6经总剂量9 kGy的γ射线辐照后其孔性质基本没有变化,表明Co3(HCOO)6具有在辐射场景下的应用潜力.