单原子Pt吸附于不同原子暴露终端BiOBr{001}面的第一性原理研究

基于密度泛函理论(density functional theory, DFT)的第一性原理方法研究了暴露不同原子终端的BiOBr{001}表面以及单原子Pt吸附于BiOBr{001}-BiO不同位置的几何构型、电子结构、光学性质和电荷转移. 计算结果表明: BiOBr{001}面BiO终端暴露可诱导产生表面态且价带和导带能级向低能方向移动, 光氧化性增强, 尤其导带下方出现的表面态能级有助于光生电子-空穴对的分离和迁移, 光吸收显著增强, 且BiOBr{001}面BiO终端的功函数远低于贵金属Pt, 有利于电荷定向转移. 其次, 单原子Pt吸附于BiOBr{001}-BiO为基底的表面, 在禁带中间诱导产生杂质能级, Pt吸附于穴位时吸附能最小, 光响应能力最好且电荷转移量最大, 吸附于顶位和桥位时, 形成开放性的贫电子区域, 因此可预测穴位为Pt原子的吸附位点, 预示其良好的降解有机污染物效果, Pt吸附于BiOBr{001}-BiO的顶位和桥位, 具有潜在的CO2还原或固氮等领域应用.