膜电极构型CO2还原电解单池的稳定性研究

电化学还原CO2可实现CO2的资源化转化,是缓解因其过度排放所导致诸多环境问题的关键技术.本文提出了一种膜电极(membrane electrode assembly,MEA)构型CO2还原电解单池的结构设计,可同步实现气体扩散阴极两侧CO2的供给与电解质液层的更新.基于该MEA构型电解池,实验考察了电解质液层中KHCO3浓度和更新与否对氮掺杂石墨烯锚定的Ni电极表面CO2电还原制备CO的反应活性、产物分布与稳定性的影响.结果表明,若电流密度低于5 mA· cm-2,KHCO3浓度显著影响电解电势而非产物分布.CO2还原电解单池在稳定运行中存在着“可逆”与“不可逆”两种衰减模式.其中,阴极/电解质界面处催化剂的流失是“不可逆”衰减形成的原因;而电解质液层中KHCO3溶液的流失导致了MEA构型CO2还原单池的“可逆”衰减,周期性更新KHCO3电解质是降低其“可逆”衰减的有效方法.