基于催化活性提升的g-C3N4的表面活化、敏化及功能化研究进展

石墨型氮化碳(g-C3 N4)是一种富电子的有机半导体,在最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)之间存在的带隙为2.7 eV,具有较好的光催化性能.与传统的光催化剂相比,g-C3 N4不含金属元素,带隙较窄,化学稳定性好,结构易于调控且制备简单,因此逐渐成为光催化剂发展的热点.然而,由富氮有机前驱体热缩聚形成的g-C3 N4由于不完全聚合而仍存在大量的结构缺陷.在光催化反应中,结构缺陷往往充当电子-空穴对的复合中心,极大降低了电荷分离效率,导致光催化活性下降.另外,g-C3 N4的导电性较弱,导致体相中的光生电子迁移至表层需消耗巨大的能量,进而引起光生电子的还原势能降低,也降低了g-C3 N4的催化效果.此外,块状g-C3 N4还存在比表面积小、液相分散性差等缺点.综上,g-C3 N4催化剂的稳定性、催化活性欠佳,极大地限制了其相关领域的发展.近几年,开发高稳定性、高催化活性的g-C3 N4催化剂成为研究的热点.近年来,研究者们已经采用了诸如模板法、元素掺杂、共聚合、贵金属沉积或半导体复合等改性方法来提升g-C3 N4的光催化活性,并将其应用于光解水析氢、有机污染物降解、人工光合作用、抗菌和有机官能团选择性转换等领域.但是上述改性方法主要基于g-C3 N4的电子特性对其基体进行调控.通常催化反应主要在光催化剂表面进行,因此对g-C3 N4进行表面改性是提升其光催化活性更为经济和有效的方法.本文综述了g-C3 N4表面改性的研究进展,首先分析了g-C3 N4的表面官能团状态,然后分别从活化、敏化及表面功能化三个方面综述了g-C3 N4表面改性的研究现状,最后对其未来的发展方向进行了展望.