制备方法对铈锆铝复合氧化物还原热处理性能的影响

采用沉淀前驱物混合法制备铈锆铝复合氧化物(CZ+A(pm))和沉淀机械研磨混合法制备铈锆铝复合氧化物(CZ+A(mm))(x(Ce):x(Zr):x(Al)=1:1:2).将样品分别在空气和10％H 2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸脱附(BET)、O 2脉冲吸附、H 2程序升温还原(H 2-TPR)等手段研究了复合氧化物的结构及性能.结果表明,CZ+A(pm)、CZ+A(mm)新鲜样品经1100℃还原热处理后的CZ+A(pm)-H 2-1100样品的XRD图谱出现较多且尖锐的归属于CeAlO 3的衍射峰,而CZ+A(mm)-H 2-1100样品没有观察到CeAlO 3晶相;其储氧量分别为157和773μmol/g,均大于CZA-H 2-1100的23.2μmol/g;H 2-TPR耗氢量分别为960和1916μmol/g,而CZA-H 2-1100样品H 2-TPR耗氢量仅为310μmol/g,CZ+A(pm)储氧性能受还原热处理时CeAlO 3形成的影响,与还原性能的变化结果相吻合.研究发现,铈锆铝复合氧化物中CZ+A(pm)样品的铈锆和氧化铝粒子尺度较小,相互之间接触较紧密,使得CeO 2和Al2 O 3较易发生固相化合反应生成CeAlO 3,而CZ+A(mm)样品中铈锆和氧化铝粒子更大,相互之间间隔更远,经还原热处理时能抑制CeAlO 3的形成,从而改善材料在还原气氛下的储氧性能和还原性能.