自组装低负载量Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯

以PdCl2和Pd2(dba)3〔三(二亚苄基丙酮)二钯〕为前驱体,通过浸渍法、沉积沉淀法和自组装法分别制备了负载量(质量分数,下同)为0.03％的Pd/γ-Al2O3-IM、Pd/γ-Al2O3-DP和Pd/γ-Al2O3-SA催化剂用于催化氧化甲苯.在甲苯体积分数为0.1％、空速(SV)为18000 mL/(g·h)条件下,Pd/γ-Al2O3-SA催化剂上甲苯实现98％转化率的温度(T98)为220℃,比Pd/γ-Al2O3-DP和Pd/γ-Al2O3-IM分别降低了40和75℃.通过N2吸附-脱附、XRD、TEM、XPS和H2-TPR对催化剂进行了表征.结果表明:自组装法制备的Pd/γ-Al2O3-SA催化剂的比表面积(345 m2/g)和孔体积(0.52 cm3/g)最大,Pd纳米粒子(Pd NPs)平均粒径最小(5.0 nm),活性物种主要以PdO的形式高度分散于载体 γ-Al2O3表面.此外,PdO与载体 γ-Al2O3之间的强相互作用(SMSI)促进了其催化氧化甲苯的活性.