单斜相与四方相混合晶相组成ZrO2负载镍催化剂催化顺酐选择性加氢

通过调控水热法制备条件制备同为单斜相和四方相混合晶相组成、但织构性质和表面结构性质不同的两种ZrO2载体,采用浸渍法制备镍质量分数为10％的Ni/ZrO2催化剂,考察不同反应温度[(150～240)℃]和氢气压力[(3～7)MPa]条件下两种ZrO2载体负载镍催化剂的顺酐加氢性能.采用XRD、H2-TPR、H2-TPD和拉曼光谱等对催化剂进行表征.结果表明,与镍物种发生较强相互作用的ZrO2负载镍催化剂具有较高的C C键加氢活性与选择性,几乎没有C O加氢活性,在所考察的反应温度和反应压力范围,催化剂上丁二酸酐选择性均高于95.1％,γ-丁内酯选择性均低于4.9％.与之不同,与镍物种发生较弱相互作用的ZrO2负载镍催化剂具有较弱的C C键加氢活性,然而,该催化剂表现出一定的CO加氢活性,并且其CO加氢活性随反应温度或反应压力的提高而显著提高.在反应温度240℃、氢气压力5 MPa条件下,γ-丁内酯选择性高达60.6％.推测晶相组成相似的两种ZrO2载体负载镍催化剂明显的C O加氢性能差异与其表面结构性质不同有关.