La0.8Ce0.2Fe0.9Ru0.1O3/TiO2催化湿式氧化降解草甘膦废水

草甘膦是种广谱除草剂,草甘膦废水产量大、可生化性差.以钙钛矿型La0.8Ce0.2Fe0.9Ru0.1O3/TiO2为催化剂,采用湿式氧化(WAO)和催化湿式氧化(CWAO)法对草甘膦废水进行高效降解,并对草甘膦降解机制进行研究.应用XRD和XRF对催化剂进行表征,结果表明,合成的催化剂具有钙钛矿结构,但由于Ru原子半径太大可能没有完全进入钙钛矿骨架,导致CWAO反应后有微量Ru溶出.考察反应温度对草甘膦降解的影响,并对反应过程中C、N、P产物的选择性进行分析,结果表明,提高反应温度和加入催化剂有利于提高草甘膦转化率及对CO2和PO3-4的选择性,但反应温度过高不利于生成N2,因为高温下NH3-N更容易被氧化成NO2-和NO3-.在实验条件下,合适的反应温度为200℃,反应180 min草甘膦转化率大于95%,同时对CO2和N2有较高的选择性,分别为54.59%和19.40%.应用计算量子化学计算草甘膦分子的净电荷分布,结果表明,WAO和CWAO中草甘膦反应的断键部位为C—C键、C—P键和C—N键,而后中间产物再进一步被氧化为CO2、N2、NO2-、NO3-、PO3-4等.