UV/氯降解铜络合物的特性与机理

本研究选取Cu-EDTA、Cu-NTA、Cu-柠檬酸和Cu-酒石酸4种典型的铜络合物来探讨UV/氯工艺在酸性和中性条件下降解重金属络合污染物的潜力,并以Cu-EDTA为代表物详细考察了[NaClO]0/[Cu]0(物质的量比)、初始溶液pH值和NO3-、SO42-等共存物质对UV/氯破络性能的影响.结果表明,UV/氯对多种铜络合物具有高效的氧化破络能力,可将Cu浓度从初始的19.2 mg·L-1降至1.0 mg·L-1以下.在[NaClO]0/[Cu]0为60、初始溶液pH为3.0～5.0的条件下,UV/氯对Cu-EDTA的破络效果较好,Cu和TOC的去除率分别高于95％和70％,但共存的NO3-、SO42-、Ca2+和NOM对Cu-EDTA的破络有一定抑制作用.自由基捕获实验和竞争动力学研究结果表明,UV/氯通过HO·和Cl·两者的共同作用实现Cu-EDTA破络,在pH=5.0时的贡献分别为60％和40％.产物鉴定结果证明,Cu-EDTA降解为N-C键逐步断裂的脱羧过程,其中,—N—(CH2—COOH)2和—N—CH2—CH2—N—基团上的N—C键断开生成Cu-ED3A和Cu-NTA,分别贡献约80％和20％.UV/氯对实际络合铜废水仍具有良好的处理效果,Cu浓度由初始的20.4 mg· L-1降至约1.0 mg·L-1.