天然气形成过程中碳同位素分馏机理——来自热模拟实验的地球化学证据

选取鄂尔多斯盆地低成熟煤样品开展封闭体系黄金管热模拟实验,分析产物特征,从实验角度探讨天然气碳同位素分馏机理,分析天然气碳同位素组成地球化学“异常”特征.鄂尔多斯盆地低成熟煤2℃/h(慢速)和20℃/h(快速)升温的烷烃气最大产率分别为302.74 mL/g和230.16 mL/g;低成熟煤快速升温和慢速升温的δ13C1值分别为-34.8‰～-23.6‰和-35.5‰～-24.0‰,δ13C2值分别为-28.0‰～-9.0‰和-28.9‰～-8.3‰,δ13C3值分别为-25.8‰～-14.7‰和-26.4‰～-13.2‰.实验产物中烷烃气在快速升温550℃出现了明显的碳同位素组成系列部分倒转,其他温度都表现为正碳同位素组成系列.升温系列中δ13C1表现为先变轻后变重的演化规律,δ13C1值的非单调性变化是由于早期CH4来源并非单一所致,可能是有机质的非均质性或者早期富集12CH4和富集13CH4活化能差值的变化形成的同位素分馏效应所致.重烃气碳同位素值的反转既可以发生在高过成熟的页岩气(油型气)中,也可以发生在煤成气中.结合甲苯热模拟实验,明确烷烃气在高过成熟阶段重烃气碳同位素值可发生反转和倒转现象.芳香烃脱甲基以及甲基链接所产生的同位素分馏效应可能是高过成熟烷烃气碳同位素组成反转、倒转的重要原因.