Imogolite类纳米管直径单分散性密度泛函理论研究

采用密度泛函理论方法研究了三种imogolite类(未取代、NH2取代和F取代)纳米管的直径单分散性及表面电荷的分布情况,并从键长方面定性地解释了直径单分散性的原因.我们给出了IMO,IMO_NH2和IMO_ F的应变能曲线,结果表明三种纳米管结构的最稳定管径值按照IMO＜IMO_NH2＜IMO_F的顺序递增,而imogolite类纳米管直径单分散性是由于管径的增大导致内部Si-O,Al-O键与外部Al-OH键键长变化趋势相反造成的,总之是内部Si-O,Al-O键和外部Al-OH键相互作用的结果.此外,对三种稳定的纳米管结构做了Mulliken布局分析,并总结了纳米管直径变化对表面电荷的影响.结果表明正电荷主要积聚在外表面,而内表面则感应出负电荷,同时随着纳米管直径的增大表面电荷逐渐增加,揭示了表面电荷与管径大小的关系.研究表明,可以通过改变imogolite内表面不同的官能化取代来控制纳米管直径,进而调节表面电荷的分布情况,这在imogolite类材料的分子设计及应用方面有着重要意义.