苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m-3、0～256 pg·m-3和0～5208 pg·m-3,年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m-3、(5.27±15.7)pg·m-3和(16.0±157)pg·m-3.其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2℅.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m-3)>春季(3.09 ng·m-3)>秋季(2.30 ng·m-3)>夏季(1.98 ng·m-3)的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P<0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P<0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P<0.001);PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P<0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P<0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P<0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、12:00、18:00和23:00)和谷值(02:00、10:00、15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.