Einblicke in die Verteilung von CO₂‐Molekülen und deren zeitliche Entwicklung durch Mikro‐Bildgebung mittels IR‐Spektroskopie und molekulardynamische Modellierung

AbstractMittels IR‐Mikro‐Bildgebung wurde die Entwicklung der CO2‐Konzentration einer ZIF‐8@6FDA‐DAM‐Mixed‐Matrix‐Membran während des Adsorptionsvorgangs räumlich und zeitlich aufgelöst aufgezeichnet. Indem die Entwicklung der CO2‐Konzentration aufgelöst wird, wird beobachtet, dass die CO2‐Moleküle vom ZIF‐8‐Füllstoff, der als “Schnellstraße” des Stofftransports wirkt, in das umgebende Polymer gelangen. Es bildet sich eine Schicht hoher CO2‐Konzentration an der MOF/Polymer‐Zwischenschicht, die sich bei hohen CO2‐Gasdrücken stärker ausbildet. Eine mikroskopische Erklärung des Ursprungs dieses Phänomens wird auf der Basis molekularer Simulation vorgeschlagen. Indem eine Rechenmethode eingesetzt wird, die auf quantenmechanischen und Kraftfeld‐basierten Berechnungen fußt, wird die Bildung von Mikro‐Hohlräumen in der MOF/Polymer‐Zwischenschicht vorhergesagt. Großkanonische Monte‐Carlo‐Simulationen zeigen weiterhin, dass die CO2‐Moleküle dazu neigen, sich bevorzugt in diesen Mikro‐Hohlräumen aufzuhalten, woraus man schließen kann, dass dies die CO2‐Anreicherung in der Zwischenschicht erleichtert.