费托合成Co/SiO 2 催化剂的粒子尺寸效应:TPD和DRIFTS的研究
Acta Chimica Sinica(2015)
摘要
以不同配比的乙二醇(EG)/水溶液作溶剂,用初湿含浸法制备了Co粒子尺寸分别为6、8、12、19nm的Co/SiO2模型催化剂.采用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)、漫反射红外光谱(DRIFTS)、程序升温表面反应(TPSR)等表征和微分固定床反应器费托(F-T)反应评价实验,考察了Co粒子尺寸对F-T反应性能的影响.评价结果显示随着Co粒子尺寸的增大,CO转化率降低,表观TOF在Co粒子尺寸为8 nm时出现高点.TPD和DRIFTS研究结果表明:较小的Co粒子对CO的吸附和解离能力较强,其表面碳物种会覆盖部分表面活性位,使有效反应位点减少;较大Co粒子对CO的吸附能力较弱,表面C*较易脱附及CO*/Co.比例较高,导致催化剂加氢能力减弱,CO2的选择性增高.当Co粒子尺寸为8 nm左右时,COads和C*在Co粒子表面吸附强度适中并且比例恰当,使得催化剂表现出较高的F-T活性和产物选择性.
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关键词
particle size,cobalt-based catalysts,F-T synthesis,TPD,DRIFTS
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